Su faceta de cantautor es una de las más conocidas. La compaginó con la docencia hasta 1986, cuando pidió una excedencia para dedicarse a la música.
En 1968 grabó un disco de corta duración "Andros II", con cuatro canciones, y después siguieron: "Cantar y callar" (1974), que contiene su canción más conocida "Canto a la libertad"; "Tiempo de espera" (1975); "Cantes de tierra adentro" (1976); "Labordeta en directo" (1977); "Que no amanece por nada" (1978); "Cantata para un país" (1979); "Las cuatro estaciones" (1981); "Qué queda de ti, qué queda de mi" (1984), "Aguantando el temporal" (1985); "Qué vamos a hacer" (1987); "Trilce" (1989); "Tú, yo y los demás" (1991), álbum doble en el que le acompañaron, entre otros, Joaquín Sabina, Paco Ibáñez y Ovidi Montllor; "Canciones de amor" (1993), coincidiendo con el 25 aniversario de la grabación de su primer elepé; "Recuento. Labordeta en directo" (1995); "Paisajes" (1997); "Labordeta, nueva visión" (1999), "30 temas, Fonomusic" (2001); y "Con la voz a cuestas" (2003), un libro-disco a modo de viaje poético por Aragón y sus gentes.